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      含鈾(U)廢石礦污染土壤修復

      關鍵詞:

      鈾(U)礦冶過程中產生了大量鈾廢石。通常認為其放射性核素含量低,大多沿山谷露天自然堆放,一般不對堆場做防滲漏處置,對鈾廢石可能產生的潛在環境影響尚未引起重視。以廣東某花崗巖型鈾礦山的一個廢石堆周邊土壤為研究對象, 在廢石堆上、下游方向分別采集了2條(即BP#BP2,視作背景土壤,距離廢石堆的距離分別為10和20mj和3條土壤 剖面(即WPb WP2和WP3,視作潛在U污染土壤,距離廢石堆的距離分別為50、100和180 m)。通過對剖面間U分布特 征的對比,定量估算了受污染土壤中外源U的輸人通量;結合逐級化學提取技術,分析了 U在土壤剖面的賦存形態及其環境有效性。因此,鈾廢石堆對周邊環境產生的風險應得到充分重視。本研究為開展鈾礦冶地域的放射性環境影響評價和土壤修復提供了有益的參考。


      根據2014年公布的《全國土壤污染狀況調查公報》,我國土壤環境狀況總體不容樂觀,部分地區土壤污染較重,耕地土壤環境質量堪憂。工礦業廢棄地土壤環境問題突出(環境保護邰和國土資源部,2014)。其中,鈾礦冶地域土壤的放射性污染問題已引起廣泛關注(楊巍等,2011;王麗超等, 2014;連國璽等,2013;杜洋等,2014)。長期以來,鈾礦冶企業對鈾尾礦(即鈾水冶后排出的廢渣) 產生的潛在環境影響給予了高度重視,一般堆存于具有防滲漏構筑物設施的尾礦庫中,并進行有效監管。而對于鈾廢石(即鈾礦開采過程中排出的不含礦的圍巖和夾石 ),通常認為放射性核素含量低. 隨風化流體的淋溶不足以構成環境風險,因此,大多沿山谷自然堆放,一般不對堆場做防滲漏處置, 至多沿地表徑流方向的廢石堆下游附近設置沉淀池以消除可能的放射性環境影響。然而,已有研究發現,鈾廢石中放射性核素含量可比本底值高2?3個數量級(楊忠貴,2012;潘英杰,1997 ),一旦隨巖石風化釋放到周邊環境,產生的潛在放射性污染不容忽視。

      鈾(U)是表生條件下相對活潑的放射性核素, 兼具化學毒性(Nnagu等,2012),其在環境中的 富集或W染對人體健康及小態系統構成潛在危W, 其中土壤是其重要的賦存介質(Mortvedt,1994; El-Taher 和 Althoyaib, 2012; Abed 和 Sadaqah, 2013 )。對鈾礦冶地域土壤環境質量評價和土壤污染修復研究中,鈾是主要的目標元素(查忠勇等, 2014;孫賽玉和周青,2008; Gavrilesuc 等,2009; Carvalho等,2005)。目前開展的相關工作,缺乏對油汚染土壤中外源鈾輸人的定性分析以及鈾賦存形態的研究。而這些基礎數據是客觀評價土壤環境質量以及有效開展鈾污染土壤修復的重要依據。本文報道了我國廣東某花崗巖型鈾礦山露天堆置的一個廢石堆周邊土壤中鈾污染特征通過與區域土壤剖面本底伉的對比,定量估算受污染土壤中外源油的輸人通量,結合逐級化學提取技術,分析了鈾在土壤中的存在形態及其環境有效性。以期為開展區域上放射性環境影響評價和土壤修復提供依據。

      1 材料與方法

      1.1 研究區概況

      研究區位于我國廣東某花崗巖型地下開采鈾礦山地域。區域上為花崗巖分布區,水熱條件充沛, 發育了厚度不一的棕褐色土壤。研究對象為近10年開拓的一個工業傾倒的廢石堆周邊土壤。廢石主要為塊度大小不一的花崗巖,自然堆存于谷坡相對 和緩的山谷上游,形成面積約3000 m2、厚約20m 的陂石堆。廢石堆透水性強,且 對堆場未進行任何防滲漏處置,因此流經廢以難的大氣降水自然地向下游方向的周邊土壤滲透。

      1.2 樣品采集

      本文涉及5條土壤剖面:位于廢石堆上游谷坡腰部未遭受潛在鈾污染的剖面BP1和BP2 (視作背景剖面,距離廢石堆的距離分別為10和20m );位于廢石堆下游地形和緩、距離堆場分別為50、100和180m的潛在鈾污染剖面WP1、WP2和WP3。各剖面均為自然發生剖面,上覆植被為雜草。由于山谷區長期遭受雨水浸蝕,土壤剖面厚度一般為幾十cm (.基巖面以上的部分)。土壤剖面為人工揭露, 挖掘至基巖面,并修飾成垂直的新鮮斷面。樣品采集自基巖面向上連續刻槽取樣,單樣長度一般為5cm或10cm,其中對剖面BR和BP2的下伏基巖也進行了采集。各樣品采集量約為2kg,剔除植物根系及枯枝落葉等生物質和明顯的外源碎屑,以盡量保證所采樣品為基巖風化成土作用的產物。另外, 在廢石堆隨機采集了4件新鮮樣品。樣品用可透氣的布袋裝好后運回室內備用。

      1.3 樣品處理與分析測試

      自然風干的樣品進行粗碎,全部過20目篩后用四分法獲取10g左右的子樣,在瑪瑙研缽中研磨成實驗用粒度(200目)。土壤與巖石樣品中U含量的分析是在中國科學院地球化學研究所由加拿大PerkinElmer公司生產的ELAN DRC-e四級桿型電感耦合等離子體質譜儀(Q-ICP-MS)上進行,稱取0.1g樣品用酸分解法進行處理。分析過程中, 插人2件土壤標樣(GSS-4、GSS-6)進行質量監控,U的相對偏差<10%。稱取2g樣品用于逐級化學提取實驗,對于提取液中的U,在南華大學用杭州大吉光電儀器有限公司生產的WGJ-III型微量鈾分析儀測定(吳錦海等,1991),檢出限為0.02 ng.mL,用U標準液監控的相對偏差<5%。實驗中所使用的試劑為分析純。

      1.4 數據處理

      實驗數據用軟件Microsoft Excel進行處觀,數據處理方法在下文的相關部分進行表述分析結果圖件用軟件CorelDRAW 9.0潤色后完成。

      2 結果與討論

      2.1 土壤剖面中U分布特征

      研究剖面樣品及邰分下伏基巖(花崗巖)、油廢石堆試樣(花崗巖)中U含量見表1。可以看出,4件鈾廢品(FS1?FS4 )中U的質量分數為20.9?134ug*g-1,均高于或遠高于2條背景剖面基巖中的 U ( 10.5?11.2 ug*g-1),暗示了鈾廢石風化釋放的U可能對周邊環境產生潛在的放射性污染。另外即使對視作本底樣品的BPrY和BP2-Y,也比地殼中酸性巖漿巖的U (3.5ug*g-1)高3倍多(牟保磊,1999)。

      U含量隨土壤剖面深度的變化見圖1。對于背景剖面丑BP1和BP2,在基巖風化成土過程中,U未表現出明顯的變化趨勢,基本保持穩定。另外,2條剖面間U質量分數也較為接近,其中,BP1中U平均值為7.95ug*g-1 (以各樣長加權平均,不含基巖,下同),BP2中U平均值為7.32ug*g-1,兩剖面U平均值為7.64ug*g-1,略高于中國土壤(3.03 ug*g-1)和廣東省土壤背景值(5.51ug*g-1)(中國環境監測總站,1990)。U在上述剖面的分布,一定程度上反映了區域土壤中U的本底特征。對于位于鈾廢石堆下游的3條剖面,U含量均顯著高于背景剖面,說明土壤遭受了U污染。其中,WP1中U質量分數最高,為820?7420ug*g-1,平均值為48ug*g-1; WP2 U質量分數為56.1?99.2ug*g-1,平均值為76.36ug*g-1; WP3中U質量分數為15.6?49.5ug*g-1,平均值為28.1ug*g-1。WP1、 WP2和WP3 中U質量分數平均值分別是背景剖面的634.6、10和3.7倍,土壤中U污染程度具有距鈾廢石堆愈近而愈強的趨勢。另外,3條剖面中U的變化特征也不盡相同,自下而上,WP1中快速增大,WP2中緩慢增大,而WP3呈逐漸降低的趨勢。

      2.2 土壤剖面中U輸入通量

      本文涉及的5條剖面均為發育淺薄的土壤(基巖面以上的厚度<45cm),其發生學特征較為相近。因此,假定U在剖面BP1和BP2的分布特征視作區域上的本底條件,那么WP1、WP2和WP3與前者相比,超量的U可看作來自外源的輸入。圖1中3條污染剖面不同深度的U含量均高于背景剖面,說明外源U的輸入貫穿了整個土壤。以土壤剖面中U質量分數平均值計,WP1中外源U的輸入通量為4 840.36 ug*g-1 (即 4848?7.64ug*g-1,下同);WP2中外源U舍輸入通量為68.72ug*g-1; WP3中外源U的輸人通量為20.46ug*g-1即距污染源愈近,土壤中外源U的輸人通量愈大。

      另外,在近源(污染源)土壤中,大量的外源U優先在表層聚集(如WP1)。而隨著遠離污染源,這種特征逐漸減弱,轉變為優先在土壤剖面的深部淀積(如WP3 )。

      2.3 土壤剖面中U賦存形態

      研究表明,土壤中放射性核素等毒性元素的環境影響及生態有效性并不取決于其總量,而主要受控于在介質中的賦存形態,只有易于活化的形態是對生態環境構成潛在威脅的有效部分(Sheppard和 Evenden,1992; Morton 等,2001; Gueniot 等,1988 )。因此,厘清U的賦存形態,有助于對U污染土壤的潛在環境影響進行定量評估。另外,通過與背景剖面的對比,可以查清土壤中U的污染特征。

      利用操作上定義的逐級化學提取技術是目前對環境固體介質中重金屬元素賦存形態定量研究的主要手段(Filgueiras等,2002),其中以Tessier和BCR方案最為經典(Tessier等,1979; Quevauviller, 1998)。在此基礎上,不同學者根據各自的研究對象和目的,采取的提取流程有所修改。本文綜合了國內外對環境固體介質中放射性核素形態分析的提取方案(Martinez-Aguirre等,1995; Guo等,2007; Crespo等,1996),并在實驗過程中加以了改進(表2)。

      在土壤的U形態分析中,可交換態(I)指被土壤中有機/無機固體介質吸附的部分(水溶態部分的濃度一般極低,通常與可交換態合并計算);碳酸鹽結合態(II)指隨碳酸鹽沉淀而混人或進人碳酸鹽礦物晶格的部分;有機質結合態(III)指與不 溶有機質結合的部分;無定型鐵錳氧化物/氫氧化物結合態(IV )指被非晶態的鐵錳氧化物/氫氧化物膠結的部分;晶質鐵錳氧化物/氫氧化物結合態(V ) 指賦存于晶質鐵錳氧化物/氫氧化物等礦物晶格的部分;殘渣態(VI)指賦存于石英、硅酸鹽等穩定 礦物晶格中的部分。其中,I~V是基巖風化成土過程中形成的次生相,而V又是來自IV陳化的結果;VI—般是基巖風化過程中殘留的原生相。

      對剖面BP2、WP1、WP2和WP3中的U進行了逐級化學提取實驗,U在各賦存形態的含量、所占比例以及與全巖分析結果的偏差見表3。各形態含量之和相對于全巖分析結果的偏差,大多數樣品的絕對值<10%,少數樣品<15%,個別樣品<20%,二者總體相差不大,表明在形態提取實驗中沒有明顯的人為污染與損失,實驗分析數據是可靠的。


      2.4 土壤剖面中U污染特征

      根據上述的U形態分析結果,3條污染剖面中,除WP3的形態I外,各形態均存在來自外源U的污染。而且,無論何種賦存形態,外源U的輸人通量均表現為WP1>WP2;>WP3 (圖3 )。

      這種現象表明,在水介質中U從源(鈾廢石堆)到匯(土壤)的轉移可能有以下幾種形式:(1 ) 水溶態(包括鈾酰離子UO22+、有機/無機絡合態); (2)膠體;(3)碎屑顆粒。其中,以水溶態進入土壤的U可以直接或通過再分配賦存于形態I、II;以膠體形式進人土壤的U可以通過聚沉賦存于形態III、IV;以碎屑顆粒進人土壤的U為形態VI。 而賦存于土壤中的形態V,往往是通過形態IV的陳化轉變而來。 3條剖面各賦存形態的U輸人通量中,均以碳酸鹽結合態(II)和有機質結合態(III)最為 突出,暗示了U從污染源可能主要是以水溶態和有機膠體的形式遷移的。U從污染源隨地表徑流遷移的過程中,在近源區其濃度高,輸人土壤中的U通量大;隨著遠離污染源,水體中的U被途經的土壤截留,使得輸人到下游土壤中的U通量呈降低的趨勢。

      另外,從圖2可知,背景剖面BP2中各形態的U含量極低,加之隨剖面深度的變化不明顯,因此, 3條污染剖面中各賦存形態的U含量變化特征實際上也反映了相關形態中外源U的輸人通量隨剖面 深度的變化趨勢。由此可見,剖面自下而上,WP1中的U在各賦存形態(I ~VI)的輸入通量呈快速增大的趨勢;WP2,形態I呈增大的特征,形態II~VI基本保持穩定(或無變化趨勢);WP3中,無形態I,形態II?VI呈降低的趨勢。在近源土壤中,從外源輸人到各賦存形態的U優先在土壤表層積 累(如WP,),隨著遠離污染源,這種分布趨勢逐 漸減弱(如WP2),直至轉變為優先在土壤剖面的深部淀積(如WP3 ),與圖1中顯示的全巖U在剖面上的分布特征是一致的。而對于這種分布特征的形成機制尚不清楚。


      3 結論

      (1)鈾廢石堆對周邊土壤產生了顯著的放射性污染(如近源土壤剖面WP,中U平均含量達4848ug*g-1,是背景剖面的634.6倍)。

      (2)鈾廢石堆周邊土壤中,距污染源愈近,外源U的輸人通量愈大。同時,在近源土壤中,大量的外源U優先在表層聚集,隨著遠離污染源,逐漸轉變為優先在土壤剖面的深部淀積。

      (3)土壤中各賦存形態的外源U輸入通量均表現為距污染源愈近而愈大的趨勢。

      (4 )污染剖面的外源U輸人更傾向于對活性態U的貢獻,這是對植物影響最直接的部分。另外,距污染源由近及遠,活性態U所占比例增大,潛在活性態U所占比例降低。

      (5 )本文采集的3條U污染剖面中,平均50%以上的U為活性態,加之潛在活性態,平均90%以上的U對環境形成現實及潛在的影響,對生態系統產生的威脅應引起充分的重視。


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